
二维过渡金属碳化物ღ★◈◈、氮化物和碳氮化物(又称MXenes)因其丰富结构类型和表面化学修饰特性而成为潜在应用广泛的二维材料家族跳d放在里面上体育课500字ღ★◈◈。自2011年发现MXenes以来ღ★◈◈,人们提出了多种合成路线ღ★◈◈,并朝着大规模制备MXene纳米片及其衍生物产品的方向发展优发国际入口ღ★◈◈。在双过渡金属MXenes中ღ★◈◈,原子层间有序结构被称为o-MXenesღ★◈◈,其中两个过渡金属原子分布在不同原子层的不同Wyckoff轨道上优发国际入口ღ★◈◈。通常ღ★◈◈,MXenes的制备方法是从前驱体MAX相的原子结构中选择性地蚀刻A层原子(Alღ★◈◈、Si和Ga)ღ★◈◈,然后进一步剥离成少数甚至单层分散体ღ★◈◈。与碳化物相比ღ★◈◈,碳氮化物和氮化物MXenes的数量相对稀少ღ★◈◈。迄今为止ღ★◈◈,只有少数碳氮化物或氮化物是通过直接蚀刻相应的氮化物MAX相或采用后氨化法合成碳化物MXenesღ★◈◈。基于有序双过渡金属二维碳氮化合物o-MXene实验尚未报道ღ★◈◈,对其在锂离子电池储能方面应用潜力也有待于阐明ღ★◈◈。
西安交通大学电气工程学院新型储能与能量转换纳米材料研究中心肖冰教授与成永红教授课题组合作ღ★◈◈,通过第一性原理反应热力学模型预测了代表性的有序双过渡金属二维材料Mo2TiC2Txღ★◈◈,通过氨化反应获得对应的过渡金属碳氮二维材料在热力学上相较于直接的N2氮化反应具有显著的优势ღ★◈◈,进而采用实验在不同的退火温度和退火时间下对Mo2TiC2Tx的双过渡金属MXene进行氨化处理优发国际入口ღ★◈◈,成功地将N原子掺杂到C原子晶格位点ღ★◈◈,成功制备了分子式为Mo2Ti(C1-δNδ)2Tx全新o-MXenes二维材料跳d放在里面上体育课500字ღ★◈◈。电化学性能测试研究表明Mo2Ti(C1-δNδ)2Tx储Li+容量在0.03 A/g扫描速率下可以达到750 mAh/gღ★◈◈;在2 A/g扫描速率下ღ★◈◈,容量也达到200 mAh/gღ★◈◈,远高于本征Mo2TiC2Tx容量(100 mAh/g)跳d放在里面上体育课500字ღ★◈◈。综合第一性原理扩散动力学计算与实验GITT测试表明Mo2Ti(C1-δNδ)2Tx通过插层反应过程的电容性电荷存储机制主导了其储能容量贡献优发国际入口ღ★◈◈,且电极中离子扩散动力学行为揭示了通过多层Li+吸附机制诱导空位浓度调控的电化学倍率特性ღ★◈◈。总之ღ★◈◈,氨化MXenes电极在电极-电解质界面的Li+扩散动力学和电荷转移动力学方面也表现出优于未加工Mo2TiC2Tx的性能ღ★◈◈,为氨化双过渡金属MXenes用作锂离子电池和超级电容器的高性能电极材料开辟了一条新途径跳d放在里面上体育课500字ღ★◈◈。
该论文第一作者为西安交通大学电气学院博士生刘菁雅ღ★◈◈,通讯作者为西安交通大学电气学院肖冰教授和成永红教授跳d放在里面上体育课500字跳d放在里面上体育课500字ღ★◈◈。西安交通大学电气学院为该论文唯一单位ღ★◈◈。该项目研究得到国家自然科学基金(编号ღ★◈◈:51807146)和西安交通大学“青年拔尖人才支持计划”(编号ღ★◈◈:DQ1J009)的资助ღ★◈◈。表征及测试工作得到西安交通大学分析测试共享中心的支持优发国际入口ღ★◈◈。
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